国网瓦特海姆:侏儒居住的地方。
该研究通过调节电极上的电荷输运来调节和稳定Cu的结晶状态,冀北从而为CO2RR途径的指导提供了新的见解,也可能扩展到其他金属-有机络合物。图二、年第电化学CO2RR性能(a-b)KB@Cu3(HITP)2和Cu3(HITP)2上的C2H4、CH4、CO和H2的法拉第效率(FE)。
在没有KB的Cu3(HITP)2上,物资Cu纳米颗粒逐渐减少并聚集成更大的尺寸,因为较差的表面电荷离域,类似于金属离子电池SEI处的枝晶生长过程。金属有机骨架(MOFs)被认为是一类独特的CO2RR催化剂,招标其提供了一个可调平台来系统地改变金属位点配位,招标调节Helmholtz层中的CO2和电解质反离子,并控制中间结合。通过进一步原位X射线吸收光谱(XAS)、采购系列反应后X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)分析以及密度泛函理论(DFT)计算表明,采购所含的多面和丰富的晶界促进了C-C耦合,同时抑制了析氢反应(HER)。
图五、项目选人CS-TEM图像和DFT模拟(a-b)在CO2饱和的0.1MKHCO3电解质中,在-1.25V下进行10hCO2RR后,KB@Cu3(HITP)2和Cu3(HITP)2的TEM图像。图六、推荐流通池中的电催化CO2RR性能(a-b)使用1MKOH电解质的KB@Cu3(HITP)2和Cu3(HITP)2,在不同电位下的流动池中测试FEs和C2H4的局部电流密度。
不同于许多羧基MOFs,标候Cu3(HITP)2是在碱性环境中合成的,标候其对CO2RR的常见电解质具有化学弹性,因此能够探究在电化学过程中它们的电化学重构和催化剂载体的相互作用。
【成果简介】近日,国网苏州大学彭扬教授和钟俊教授、国网澳大利亚阿德莱德大学焦研副教授(共同通讯作者)等人报道了导电载体对半导体金属有机骨架(MOF)—Cu3(HITP)2的CO2RR行为的影响。冀北本工作所提出的Pd/XF-C比其他材料具有更好的活性和稳定的电化学性能。
与Pd/X-C相比,年第Pd/XF-C的功函数降低(图2d),表明F掺杂改善了电化学反应中的电子转移。物资傅里叶变换红外光谱中C-N和C-F的伸缩振动峰证实了杂原子掺杂引起的成分变化。
预测N-C在N-石墨烯和NF-石墨烯上的键长分别为1.35Å和1.38Å,招标这也意味着F掺杂可以减弱催化剂中的N-C键。此外,采购预测N在Pd(111)上的结合能为-4.94eV,比N-石墨烯弱,但比NF-石墨烯强。
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